附录 C · C.1

C.1 解谱所需的数学预备知识

Mathematical Prerequisites for NMR Interpretation
本页范围与学习目标
从单位、复数相位与八点傅里叶变换出发,以核磁算例理解采样、本征值、不确定度和候选概率。
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数学工具按需要解决的问题使用

先确定正在处理的对象,再选择相应数学工具。

数学工具按需要解决的问题使用 步骤 1 单位与复数 把数值尺度统一 同时保存相位信息 步骤 2 变换与矩阵 分解频率或求能级 再计算对应观测 步骤 3 误差与概率 描述范围和相对支持 写清模型和输入 数学工具按需要解决的问题使用 步骤 1 单位与复数 把数值尺度统一 同时保存相位信息 步骤 2 变换与矩阵 分解频率或求能级 再计算对应观测 步骤 3 误差与概率 描述范围和相对支持 写清模型和输入
图 C.1-1 本页概念关系图。箭头表示本页采用的检查顺序。

读图时保留这项条件:能级不等于谱线,概率不等于实验确认,网格密度不等于新信息。

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用八点采样核对一个混叠例子

把采样率设为 8 Hz,比较真实频率 1 Hz 与 9 Hz 的离散对应。

用八点采样核对一个混叠例子同一采样时刻,两个连续响应可重合
连续 9 Hz 的实部
连续 9 Hz 的实部实部-1.1-0.5500.551.100.2190.4380.6560.875时间 / s
代表频率 1 Hz 的实部
代表频率 1 Hz 的实部实部-1.1-0.5500.551.100.2190.4380.6560.875时间 / s
主区间代表频率1 Hz
复数采样点最大差3.25e-15
离散点数8
9 Hz
8 Hz
用八点采样核对一个混叠例子同一采样时刻,两个连续响应可重合

图 C.1-2 本图按复数采样定义主区间,但画出的只是实部;有限记录和实际采集还需完整参数。

C.1.1 单位换算:把谱轴变成可以比较的量

解谱需要的数学首先是单位纪律。化学位移表示相对参考的频率比,Hz 表示每秒周期数,rad/s 表示每秒相位角变化。三者回答不同问题:δ 便于比较不同磁场上的环境,Hz 适合与耦合、线宽及交换的频率尺度比较,角频率用于写相位演化。把某个数值从一个公式移到另一个公式时,先核对它的量和单位。

展开说明与推导

教学例中,两环境相隔 0.20 ppm,在质子工作频率 400 MHz 上相隔 80 Hz,在 800 MHz 上相隔 160 Hz。如果两核间 J=7 Hz,则相应频率间隔与 J 的比值由约 11.43 增为约 22.86。这里变大的是化学位移对应的频率差,并不是 J 被磁场放大。判断一阶近似时要比较这些频率量,而不能直接把 0.20 与 7 相除。

\[\frac{\Delta\nu}{\mathrm{Hz}}=\frac{\Delta\delta}{\mathrm{ppm}}\frac{\nu_0}{\mathrm{MHz}},\qquad \omega=2\pi\nu.\]
(C.1-1)

例如 10 Hz 的演化在 0.025 s 内积累四分之一周,相位为 π/2 rad。若误用 10 rad/s,得到的相位只有 0.25 rad。交换模型中 k 通常以 s⁻¹ 表示,却不能因为它与 Hz 的量纲同为倒数时间,就忽略比较对象是否已经乘过 2π。符号旁保留单位,往往能在代数计算之前发现这类错误。

计算前的三步检查

先定义数值对应的物理量,再统一单位,最后检查所得量纲。位移差乘工作频率得 Hz;角频率乘时间得无量纲相位;概率必须处于零到一之间。这些简单检查应写进计算记录。

C.1.2 复数:用两个坐标保留相位

复数把实部与虚部合成一个对象。这里虚数单位用 i 表示,满足 i²=−1;不要与积分变量 I 混淆。一个复信号可以写成横纵两个坐标,也可以写成幅度和相位。幅度是坐标到原点的距离,相位是方向,两者缺一就不能完整描述相干振荡。所谓虚部并非虚假的数据,而是另一相位通道。

展开说明与推导
\[z=x+iy=Ae^{i\phi}=A(\cos\phi+i\sin\phi),\qquad A=\sqrt{x^2+y^2}.\]
(C.1-2)

取 A=1、φ=60°,实部为 0.5,虚部约为 0.8660。乘以相位因子 exp(−iπ/6),相当于整体旋转 −30°,得到约 0.8660+0.5i;幅度仍为一。零阶相位校正的数学核心正是这种统一旋转。频率相关的相位误差需要更一般的校正,不能通过改变一个幅度比例解决。

图 C.1-3 复数相位旋转实部虚部60°:(0.5, 0.8660)30°:(0.8660, 0.5)乘 exp(−iπ/6)幅度保持 10
图 C.1-3 原创复平面图。两条线的端点按正文坐标绘制;示意的是复信号相位操作,不是分子在空间中的真实转动。
展开说明与推导

取绝对值虽然能得到非负幅度,却会丢失相位信息。对于核磁峰形,这可能改变线形、基线及噪声分布,也不自动保留适合定量的吸收谱面积。看到某种处理令所有峰“朝上”,应先检查它是正确相位校正,还是把复信号取了模;两种处理的数学含义不同。

复数相乘可以拆成普通代数核对:两个括号相乘后,将 i² 项替换为负一,再分别合并实部与虚部。本例的旋转因子为约 0.8660−0.5i,乘积的实部约 0.4330+0.4330,虚部约 −0.25+0.75。结果与几何旋转相符,提供了不依赖软件显示的检查方法。

C.1.3 傅里叶变换:检验每个频率有多相似

傅里叶变换可以理解为用不同频率的旋转向量检查信号。若待检频率与信号相同,乘上相反旋转后各时刻贡献会同向累加;若不同,贡献不断转向,往往相互抵消。离散傅里叶变换把这种比较放到有限样本上。FFT 是高效计算离散变换的方法,并不额外测量新的信号。

展开说明与推导
\[X_k=\sum_{n=0}^{N-1}x_n e^{-2\pi i kn/N},\qquad x_n=e^{2\pi i n/8},\quad N=8.\]
(C.1-3)

本页采用前向负指数、前向不归一化的约定,与 NumPy 文档的默认变换约定一致。八个单位幅度样本恰好走完一周;k=1 时八个乘积都是一,所以 X₁=8。其他格点的理想和为零。实际运行的浮点计算得到它们的绝对值约在十的负十五次方量级,这表示舍入残差,不能解释成很弱的杂质峰。

图 C.1-4 八点变换的核验结果012345678|Xₖ|kN=8;fₛ=8 Hz;格点间隔=1 Hz理想 1 Hz 复振荡:X₁=8其余格点的理想值为零浮点微小残差不代表新增组分
图 C.1-4 原创的八点 DFT 检查图。输入为构造的无衰减单频信号;真实 FID 的衰减、噪声、截断和多频叠加会改变输出,不应预期实验谱只出现一根理想线。
展开说明与推导

核磁 FID 是多个振荡与衰减贡献的叠加,变换后形成有宽度的峰。窗函数会改变时域权重,从而改变频域线宽和响应。不同软件可能采用不同符号、归一化、数据排列与频率轴方向,比较前必须核对;否则同一数组也能被画成方向相反或幅度不同的谱。

还可以检查第一个和第二个样本:它们分别为一与约 0.7071+0.7071i。对于 k=1 的检验向量,第二个样本再乘约 0.7071−0.7071i,乘积回到一;其余样本也如此。若把前向变换指数误写成正号,同一信号会集中到另一格点,这正说明频率符号属于必须记录的约定。

C.1.4 采样:有限记录怎样丢失频率身份

对等间隔复数样本,本例采样间隔为 0.125 s,采样率为 8 Hz,八点记录对应 NΔt=1 s,原始变换格点间隔为 1 Hz。第一点位于零时刻,最后一点位于 0.875 s;说明采集时间约定时,要区分 NΔt 与首末样本时间差,避免让软件中的不同字段混用。

展开说明与推导

在这些采样时刻,9 Hz 与 1 Hz 的复振荡相同,因为二者每两个相邻采样点之间多走的圈数恰好为整数。程序比较两组八点样本,最大差约为 3.25×10⁻¹⁵,只是浮点运算残差。样本本身无法告诉我们真实频率是哪一个;这就是频率折叠的具体例子。

采样率为 fₛ 的复数采样可表示一段总宽度为 fₛ 的频率区间,例如围绕载频选择 −fₛ/2 到 fₛ/2;需结合实际接收与轴定义。实数单通道的正负频率关系不同,不能把两个情形的带宽说法直接互换。真实仪器还涉及接收滤波和数字处理,应读取文件中的采集参数,而非凭点数猜出谱宽。

零填充不能补回遗漏的演化

在八点后补零可以增加频域显示格点,却没有新增原始观测。它不能区分本例中采样后完全相同的 1 Hz 与 9 Hz,也不能无条件提高两个接近实验峰的真实可分辨能力。

展开说明与推导

若目标是改善频率区分,应检查可用采集时长、衰减和噪声,而非只扩大输出数组。若目标是避免折叠,应调整谱宽及载频覆盖所需范围。两个目标对应不同实验选择,数学上都不能由“处理后的点数更多”单独保证。

C.1.5 矩阵与本征值:能级不等于峰表

矩阵用一组系数描述不同基态之间的作用。对两自旋体系,耦合能混合原先按各自向上、向下描述的状态;因此不能总把谱当作几个独立一阶峰的叠加。本征值给出该模型的能级,本征向量给出混合后的状态。实际可见谱还需要能级差、跃迁规则和跃迁强度。

展开说明与推导
\[M=\begin{pmatrix}10&3\\3&-10\end{pmatrix}\mathrm{Hz},\qquad \det(M-\lambda I)=\lambda^2-109=0.\]
(C.1-4)

这是两自旋 αβ、βα 子空间的教学例:频率差 Δν=20 Hz,J=6 Hz,将 H/h 中该子块共同的 −J/4 偏移移除后,对角元为 ±Δν/2,非对角元为 J/2。本征值为 ±√109 Hz,约 ±10.4403 Hz;该子块能级间隔约 20.8806 Hz。非零非对角元使能级偏离原先的 ±10 Hz。

求解时先减去 λI,再令行列式为零。这里两个对角元的积为 −100+λ²,减去非对角乘积 9,就得到 λ²−109。这个步骤可以手算,也可用适合厄米矩阵的数值方法检验。由于子块尚未包含 αα、ββ 状态,它的两个本征值并不是完整两自旋谱的两条峰;把能级列表直接当作峰表,会丢失跃迁及强度信息。

矩阵中各项必须采用相同的频率单位。若一部分参数用 Hz、另一部分用 rad/s,算法仍可能返回整齐的数列,物理意义却已错误。原子或自旋的编号也应与位移及耦合矩阵保持一致,调换标签时需同步交换相应的行和列。

C.1.6 误差传播:看结果依赖哪些测量

测量误差是测得值与参考真值的差,不确定度是对量值分散程度的表述。未知真值时不能从几次重复直接得到全部误差;重复性仅提供预算的一部分。传播计算先写出结果如何依赖各个输入,再分析输入变化给输出带来的变化。

展开说明与推导

以积分比 R=A/B 为例,在小相对不确定度、可作一阶近似、A 与 B 独立的设定下,两个相对标准不确定度的平方相加。若它们分别为 3% 与 4%,结果为 5%,采用的是平方和开根号。计算前应确认百分数已化为 0.03 和 0.04。

\[\left(\frac{u_R}{R}\right)^2\simeq \left(\frac{u_A}{A}\right)^2+\left(\frac{u_B}{B}\right)^2.\]
(C.1-5)

同一基线或归一化处理可能使两项相关;若有相关性,上式需要加入协方差项。输入分布明显非线性、分母接近零或分布不对称时,一阶近似也可能不足。应返回 7.3 节的预算与传播方法,报告采用的近似和相关性,不能只给一个看似精密的百分数。

若本例的积分比为二,相对标准不确定度 0.05 对应比值的标准不确定度 0.10,结果可写为二及其标准不确定度 0.10。这里 0.10 是比值尺度上的数值,5% 是相对表达;转换时要乘上结果大小。若结果换算成质量分数,还需加入称量、标准物纯度和摩尔质量等对应输入。

C.1.7 概率更新:新证据怎样改变候选

概率用于表达规定模型下的候选权重。先验来自已有信息,似然描述某候选成立时出现当前证据的概率,后验是结合二者后的更新结果。似然的条件方向不能颠倒:“若为 A,很容易观察到此峰”,与“观察到此峰,所以很可能为 A”之间还隔着其他候选及其先验。

展开说明与推导

教学模型只有 A、B 两个互斥且穷尽的候选,先验分别为 0.2、0.8。某实验出现证据 E 的概率在 A 下为 0.9,在 B 下为 0.1。先算两个联合权重 0.18 与 0.08,再用它们的总和 0.26 归一化,得到 A 的后验约 0.6923。A 的权重明显增加,却仍没有达到一。

\[P(A\mid E)=\frac{P(E\mid A)P(A)}{P(E\mid A)P(A)+P(E\mid B)P(B)}=\frac{0.18}{0.26}.\]
(C.1-6)
教学概率不是自动获得的实验置信度

本例的先验与似然是构造值。真实 HMBC 等实验的检出概率需要考虑耦合、转移、噪声与阈值,不能把没有交叉峰的概率直接设为零。模型输出的数字还需要独立校准与适用范围检验。

展开说明与推导

如果候选集中遗漏了真正的结构,归一化仍会让现有权重之和等于一。这个代数性质只说明计算完成,不能证明候选完整。报告应交代候选生成方式、未建模的杂质或异构体,以及实验与模型可能不一致的情况;需要时保留“尚未解释”的状态,而不是把最高权重强制转成确定身份。

这些数学工具最终服务于证据检查。单位决定比较是否合理,复数和变换解释处理过程,采样界定数据中尚能保留的信息,矩阵提醒我们区分模型状态与观测,误差与概率说明结论的可靠程度。页面算例已由独立的小脚本实际运行;它们训练核验方法,不代替未知物的原始数据。

C.1.8 习题与解答

习题 C.1-1 单位与相位

两峰相隔 0.15 ppm,仪器为 600 MHz。频率差是多少?对应振荡经过 1/360 s 的相位为多少?

解答频率差为 90 Hz;相位为 2π×90/360=π/2 rad,四分之一周。不能把 90 直接作为 rad/s。

习题 C.1-2 采样与折叠

采样率 1000 Hz、复数点数 2000,采用 NΔt 定义记录时长。求时间、格点间隔,并判断相差 1000 Hz 的两振荡能否仅凭这些样本区分。

解答Δt=0.001 s,记录时长为 2 s,格点间隔 0.5 Hz。相差一个采样率的复振荡在采样时刻相同,不能仅凭样本区分;需结合频率覆盖及接收条件。零填充不能恢复此身份。

习题 C.1-3 归一化更新

两个候选先验相同,证据的似然为 0.8 与 0.2。求后验;若似然改为 0.4 与 0.1,后验是否变化?

解答两组均得到 0.8 与 0.2。第一组联合权重为 0.4、0.1,第二组为 0.2、0.05,归一化比例相同。后验不变并不表示证据总体出现概率相同,后者由归一化前总权重决定。

C.1.9 关键术语

角频率 angular frequency
每秒的相位角变化,常用 rad/s。
复数 complex number
同时保留实部与虚部的数。
相位 phase
复振荡在规定参考下的角度。
DFT
有限离散样本的傅里叶变换。
采样率 sampling rate
等间隔样本每秒的数量。
折叠 aliasing
不同频率在采样后产生相同或不可区分表示。
本征值 eigenvalue
矩阵在本征状态上的作用系数。
协方差 covariance
两个输入共同变动的量。
似然 likelihood
候选成立时观测证据的模型概率。
后验 posterior
结合先验与证据后的归一化权重。

C.1.10 参考文献

  1. Harris RK, Becker ED, Cabral de Menezes SM, Goodfellow R, Granger P. NMR nomenclature. Nuclear spin properties and conventions for chemical shifts. Pure Appl Chem, 2001, 73:1795–1818. IUPAC 位移约定。
  2. Keeler J. Understanding NMR Spectroscopy. 2nd ed. Wiley, 2010. 复信号、自旋与实验理论。
  3. Keeler J. Lectures by James Keeler. University of Cambridge. 作者讲义目录。按具体版本选读,目录许可不能代替材料的再分发许可。
  4. NumPy Developers. Discrete Fourier Transform. 官方 FFT 定义与排列说明,访问核对 2026-10-11。本页脚本使用标准库直接计算同一约定的 DFT。
  5. JCGM. Evaluation of measurement data — Guide to the expression of uncertainty in measurement. JCGM 100:2008. GUM。
  6. Guo C, Pleiss G, Sun Y, Weinberger KQ. On Calibration of Modern Neural Networks. Proceedings of Machine Learning Research, 2017, 70:1321–1330. 概率校准原始论文。用于区分模型数字与实测正确率,不作为 NMR 专用似然模型。