乙醇的亚甲基含两个氢,在普通非手性溶液中通常用同一个化学位移位置描述。固定构型的 1-氯-2-丙醇也有亚甲基,它的两个氢却可以处在不同位置。解释这个差别,需要比较整个分子的连接与构型;进一步解释裂分,还要检查这些氢对同一个其他核的耦合关系。
2.11.1 同为亚甲基,两氢为何有不同的环境关系
沿用第 1 章的取代检验,给乙醇的甲基碳编号 C1、连氧亚甲基碳编号 C2,两氢记为 H2a、H2b。分别将其中一个氢换为氘,C2 就连着甲基、羟基、氢和氘,两个取代产物互为对映体。原来的两个位置称为对映异位。
在普通非手性溶液中,镜像对应的化学环境给出相同位移,因而乙醇的 H2a、H2b 化学等价。这里的环境判断带有介质条件;能与两个位置产生不同相互作用的手性介质或试剂,可能使原有等位移关系不再成立。原分子的对映异位关系与测量环境要分别描述。
再考察固定构型的 1-氯-2-丙醇。连接氯的亚甲基为 C1,带羟基的立体中心为 C2,甲基为 C3。分别替换 H1a、H1b,会在 C1 引入不同构型,同时保留 C2 原有构型;两个产物是非对映体。原氢因此为非对映异位,通常没有相同位移的保证。
二氯甲烷提供第三种对照:分别将 H1a 或 H1b 换为氘,得到同一种分子,两个氢为同位。三种关系的差别来自整个分子在取代前后的身份,不能由“两个氢都连接同一个碳”决定。图中星号仅提示保留原有构型,连线只给出连接关系,未指定 R 或 S。
习题 2.11-1 同一个亚甲基是否必有一个信号
比较图 2.11-1中乙醇的 H2a/H2b 与固定构型1-氯-2-丙醇的 H1a/H1b。样品均置于普通非手性溶液中。分别给出取代产物关系,并判断“一个亚甲基一定贡献一个化学位移位置”是否成立。
参考解答乙醇分别以氘替换 H2a 与 H2b,C2 产生相反构型,两个产物是对映体,故原氢为对映异位。在题设非手性环境中它们化学等价。1-氯-2-丙醇替换后产生 C1 的不同构型,而 C2 的原构型保持不变,两个产物是非对映体,故原氢为非对映异位,可有不同位移。“一个亚甲基一定一个位置”不成立。若后者实际只有一处未分辨包络,还应检查偶然重合和分辨率,不能改判为等价。
本节在声明的介质与时间尺度下讨论等价化学环境,其依据可以是结构对称性,也可以是让相关位置经历相同平均环境的快速运动。这样得到相同位移后,仍需另外检查磁等价。
2.11.2 一处峰包络怎样与同频率关系分开
等时性只描述同核种自旋的频率参数相同,写作 \(\nu_a=\nu_b\)。这里的频率参数对应氢核的化学位移位置,区别于多重峰中每一条跃迁谱线。在同一磁场和参考下,频率相同也对应位移相同;等时性本身没有交代相同的原因。
两种不同环境可能在某一溶剂和温度下恰有相同位移,称为偶然等时;也可能尚有很小差别,却因线宽或分辨率不足只见一处包络。后一种观察连频率严格相同都没有证明。此时先记录区域未分辨,再结合结构与条件讨论环境关系。
前节把多条线归成一个信号,是为了保存可检查的图形;这一节再问它是否对应同一种环境。积分能够约束该区域的总氢数,没有替代取代检验或对称分析。部分资料把相同频率称作“化学位移等价”,阅读时也需核对它是在描述数值,还是在主张环境等价。
2.11.3 对位二取代苯中,先固定同一个 H3
图 2.11-2 的 C1、C4 分别连不同的 X、Y,四个芳氢为 H2、H3、H5、H6。将 H2 记为 A,H6 为 A′,H3 为 B,H5 为 B′。题设平均结构保留同时交换 H2/H6 与 H3/H5 的对称关系,因此 A/A′、B/B′ 各自化学等价。
教学设定 A/A′ 位移均为 7.10 ppm,B/B′ 均为 7.40 ppm。现在固定 B,也就是同一个 H3,比较 A 与 A′ 对它的耦合:A 位于相邻位置,给定 \(J_{AB}=8.0\ \mathrm{Hz}\);A′ 与 B 为对位关系,给定 \(J_{A'B}=0.4\ \mathrm{Hz}\)。同位移的一对氢,对同一个核的 J 却不同。
原因可以直接在结构上追踪:把 H2 交换成 H6 的对称操作,也把 H3 交换成 H5。它保证了交换之后相应关系相同,没有保证 H2、H6 对原来固定的 H3 关系相同。因此,支持化学等价的对称性,不一定支持磁等价所需的逐项耦合相等。
四个芳氢的完整教学耦合矩阵
下表只保留芳环四氢模型,数值为教学设定,不是实测参数。组内 A/A′、B/B′ 各给定 2.0 Hz;其他耦合按固定行列编号记录,不能通过每行重新排序消除位置身份。
| 行核/列核 | A(H2) | A′(H6) | B(H3) | B′(H5) |
|---|---|---|---|---|
| A(H2) | — | 2.0 | 8.0 | 0.4 |
| A′(H6) | 2.0 | — | 0.4 | 8.0 |
| B(H3) | 8.0 | 0.4 | — | 2.0 |
| B′(H5) | 0.4 | 8.0 | 2.0 | — |
2.11.4 磁等价要求每一个组外核的对应项相等
对候选组 \(\{A,A'\}\),把组外列固定为 B、B′。A 的耦合向量为 \((8.0,0.4)\,\mathrm{Hz}\),A′ 为 \((0.4,8.0)\,\mathrm{Hz}\)。两个数值的集合相同,平均也同为 4.2 Hz,逐列比较却不相等;仅固定 B 的一项,已足以否定本模型的磁等价。
磁等价在同频率基础上增加这项要求。设候选组为 \(G\),成员为 \(i,j\),组外指定自旋为 \(k\),则判据写为:
对 \(\{B,B'\}\) 固定组外 A、A′,得到同样交错的两个向量,也不能通过。这类四氢体系可记为 AA′BB′,撇号保留同频率组内的磁不等价核。它仍只有两个化学位移组、四个自旋;磁不等价没有凭空增加化学环境,而是改变了完整耦合体系的谱形。
下面的交互模型预先保持 A/A′ 同频率,用 X、Y 表示两个指定组外核。先固定 X 比较两条 J,再换成 Y,观察数值对调后同一列是否相等。这个过程只改变比较对象,不能把外核编号交换后才相同的结果当作通过。
固定一个组外核,逐项比较耦合
选择固定的 X 或 Y,再改变两种耦合;检查 A 与 A′ 对同一个外核是否相同。
若把教学芳环模型的四项交叉耦合全部改设为 8.0 Hz,两组才分别通过组外检查,可写作 A2B2。这个对照说明判据依赖哪些参数,没有修改真实芳环。组内的相互耦合也不属于“对组外每个核”的比较项;磁等价核之间的内部 J 不表现为彼此额外裂分。
习题 2.11-2 逐项核验 J 矩阵
采用表2.11-1与正文设定位移。写出 A/A′、B/B′ 的组外行向量,判定两组的等时性与磁等价。再把四项交叉耦合都改为 8.0 Hz,保留组内耦合 2.0 Hz,重新判定。
参考解答步骤一:A/A′ 均为 7.10 ppm,B/B′ 均为 7.40 ppm,每组内部等时。步骤二:A/A′ 的组外列固定为 B、B′,行向量是 (8.0, 0.4) Hz 与 (0.4, 8.0) Hz;两列各相差 7.6 Hz,故磁不等价。步骤三:B/B′ 的组外列固定为 A、A′,得到同样的两个向量,也磁不等价。步骤四:修改后 A/A′ 两行均为 (8.0, 8.0) Hz,B/B′ 两行也均为 (8.0, 8.0) Hz,分别通过磁等价检验。组内 2.0 Hz 无需与组外 8.0 Hz 比较。把原矩阵每行排序后再比较会丢失自旋编号,属于错误步骤。
先确定候选同位移组及其环境依据,再固定组外核的编号顺序,比较各成员对应的 J。一项不同就不满足磁等价;已知项相同而仍有未知项时,写明模型范围,未知不能自动填零。
2.11.5 快速运动与外消旋混合为何作用不同
快速运动能够平均参数,但它必须让相关位置经历等价的环境,并相对待区分频率差足够快。甲基转动常使三个氢获得相同平均环境;某条单键快速转动却未必互换分子中全部氢。靠近固定立体中心的两氢,即使经过多个构象,也仍可能得到不同平均位移。
一个限定的快交换模型中,Ha 依次经历频率 \(\nu_1,\nu_2\),Hb 依次经历 \(\nu_2,\nu_1\),且两状态等占比,二者均值才同为 \((\nu_1+\nu_2)/2\)。若各自环境集合或占比不同,相同均值便没有依据。用运动支持磁等价,还须比较对每个固定组外核的平均 J。
外消旋混合只把两种对映体等量放在一起,没有交换单个分子内部的 Ha、Hb。在非手性稀溶液、混合不改变缔合或酸碱环境的设定下,镜像对应位置的谱互相叠加;原分子内部非对映异位氢的两处位移仍保留,不能直接取算术平均。
习题 2.11-3 外消旋样品中的两处位移
某固定构型分子中,H_a 与 H_b 经取代检验为非对映异位。在普通非手性稀溶液中,教学设定位移分别为 3.20 ppm 与 3.60 ppm。将该分子与其对映体等量混合,忽略分子间缔合,保持可比的酸碱状态等化学环境,且没有能交换 H_a/H_b 的反应。能否预测两处位移合成 3.40 ppm?若谱图分辨率不足只见一处包络,应怎样记录?
参考解答不能预测合成 3.40 ppm。原分子 H_a 与镜像分子相应氢都在 3.20 ppm,H_b 与其镜像相应氢都在 3.60 ppm,两份谱相加后仍保留两个位置。取算术平均需要本题不存在的相关快交换过程。若两处未分辨,应记“3.20—3.60 ppm 区域未能独立指认 H_a/H_b”,并注明线宽、分辨率与题设来源;不能由包络外观宣称氢化学等价,也不能用包络中心代替两核各自的位移。
混合两个样品、叠加两份谱和快速交换相关环境有不同含义。若混合改变分子间作用,需要重新讨论条件;若要求两个内部氢互换,就需给出能实现这种互换的过程。
2.11.6 将结构关系与谱图观察放在同一份记录中
对每一对氢,先写原子编号和环境关系,再注明使用的介质与运动条件。乙醇的记录可以写“C2 两氢对映异位,非手性条件下化学等价”;芳环 A/A′ 则写“平均对称性支持同位移,但对固定 B 的耦合不同”。两句话回答的层次不同,都需保留。
实验中测得两项 J 在不确定度内一致,说明数据与相等相容;未辨认的小耦合则仍需解释忽略依据。提高场强能放大已有非零位移差的 Hz 间隔,却不会把相同位移变成不同,也不会让不同 J 自动相等。观察到的简单外形不能替代逐项判断。
对未分辨区域,保存范围、总积分与具体疑点;对候选等价组,保存结构依据和已知耦合。溶剂、温度、浓度及参考方式随着这些判断一起记录,下一节将它们整理成完整的谱图描述。
术语索引
关键术语
- 等时性 (isochrony)
- 同核种自旋在指定条件下具有相同共振频率的关系。
- 化学等价 (chemical equivalence)
- 声明条件下的化学环境等价,可由结构对称性或相关快速运动支持。
- 磁等价 (magnetic equivalence)
- 同频率组各核对每一个固定组外自旋分别有相同 J 的关系。
- 同位 (homotopic)
- 分别作相同取代后得到同一个分子的两个位置。
- 对映异位 (enantiotopic)
- 分别作相同取代后得到一对对映体的两个位置。
- 非对映异位 (diastereotopic)
- 分别作相同取代后得到非对映体的两个位置,无通常的等位移保证。
- 偶然重合 (accidental overlap)
- 不同环境的信号在某条件下相同或无法分辨的外观,不能单独证明等价。
- 动态平均 (dynamic averaging)
- 足够快的相关运动使参数按所采样环境及占比形成平均。
- 外消旋混合物 (racemic mixture)
- 两种对映体的等量混合,混合本身不互换分子内部的氢标签。
- 耦合矩阵 (coupling matrix)
- 按固定自旋行列编号记录各核对的 J;行列对换须同时保留位置身份。
参考资料
参考文献与延伸阅读
- Reusch, William H. Structurally Equivalent Atoms and Groups;Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy. Michigan State University,ACS Division of Organic Chemistry 托管。结构等价性与取代检验;氢谱基础。用于同位、对映异位与非对映异位的判断。
- Reich, Hans J. NMR Info/Data — Hans Reich Collection. University of Wisconsin–Madison,ACS Division of Organic Chemistry 维护。资料集入口;历史讲义第5.8节 Symmetry in NMR Spectra。历史 PDF 已注明停止维护;用于等价关系与磁不等价的经典推理。
- International Union of Pure and Applied Chemistry. 2025. Magnetic equivalence. Compendium of Chemical Terminology(Gold Book),第5版,在线版本5.0.0;词条依据1994年建议。官方词条,DOI:10.1351/goldbook.M03681。用于磁等价定义及等价核内部耦合的含义。
- Harris, Robin K.; Becker, Edwin D.; Cabral de Menezes, Sonia M.; Goodfellow, Robin; Granger, Pierre. 2001. NMR nomenclature. Nuclear spin properties and conventions for chemical shifts (IUPAC Recommendations 2001). Pure and Applied Chemistry. 原始论文 DOI。用于频率与化学位移的约定。
- Harris, Robin K.; Becker, Edwin D.; Cabral de Menezes, Sonia M.; Granger, Pierre; Hoffman, Roy E.; Zilm, Kurt W. 2008. Further conventions for NMR shielding and chemical shifts (IUPAC Recommendations 2008). Pure and Applied Chemistry. 原始论文 DOI。用于屏蔽、位移与实验条件的记录边界。