第2章 · 2.3

2.3 从激发到谱图

From Transverse Magnetization to a Spectrum
本节范围与学习目标
沿净磁化、射频、感应接收与傅里叶表示解释一次信号形成,用双频解析模型核对时域叠加和频域位置。
正文完整呈现;补充说明与参考资料可按需展开。

静磁场与射频解释了自旋如何被激发,但谱图还需要一个能被接收的响应。本节沿一次常规脉冲实验,说明大量核怎样形成净磁化、射频如何建立横向响应、线圈怎样记录自由感应衰减,最后用两个频率的算例把时间曲线与频域谱联系起来。

2.3.1 许多核的磁矩贡献如何形成净磁化

仪器通常观察大量核的共同响应。在热平衡下,质子核的低能态人口略多于高能态,沿静磁场方向留下一个微小的合计贡献。单位体积中各核磁矩平均贡献的矢量和称为净磁化,记为 \(\mathbf M\)。取 \(B_0\) 沿 \(z\) 轴,平衡磁化沿这个轴,记作 \(\mathbf M_0=M_0\hat{\mathbf z}\)。

这里的方向属于样品的统计平均。求和保留各贡献的方向:同方向贡献加强,两个大小相同、方向相反的横向贡献相加为零。因此检测关心的是合计矢量,而不只是各个磁矩大小的总和。

纵向与横向相对于静磁场定义

纵向磁化平行于 \(B_0\),横向磁化在与它垂直的平面。热平衡时存在纵向净磁化,但没有共同定向的横向平均响应。仅让样品在磁场中放置更久,不会自动建立常规接收所需的振荡横向信号。

净磁化的求和与单位
\[ \mathbf M=\frac{1}{V}\sum_i\langle\boldsymbol\mu_i\rangle, \qquad \mathbf M=\mathbf M_z+\mathbf M_{xy}. \]
(2.3-1)

\(V\) 为观察体积,\(\boldsymbol\mu_i\) 为第 \(i\) 个核的磁矩,尖括号表示它的平均贡献。磁化的 SI 单位为 \(\mathrm{A\,m^{-1}}\)。将平均矢量分成纵向与横向两部分,便能分别讨论恢复和检测;这不同于列举单核的两个自旋投影状态。

2.3.2 射频脉冲使净磁化进入可接收的横向平面

近共振射频脉冲改变自旋系综的状态。在脉冲足够短、相关共振均被有效激发且弛豫可忽略的模型中,理想九十度脉冲将净磁化从 \(z\) 轴转入横向平面。翻转角描述宏观磁化的变化,脉冲相位则规定其转向的横向方向;实际效果还需要脉冲校准及频率偏移条件。

脉冲同时建立横向相干,即贡献之间形成能够产生非零矢量和的相位关系。相位描述周期振荡进行到的位置:同方向贡献加强,反方向贡献抵消。图 2.3-1 先画热平衡净磁化,再画进入横向后的合计响应,最后用三个自旋包的平均贡献说明,相位分散如何使矢量和缩短。

净磁化的转向与横向矢量求和平衡:净磁化沿静磁场z纵向 M₀ = 3a横向净贡献为零理想 90° 脉冲后:转入横向xy合计 3a三个同相的平均贡献随后:相位分散,合计缩短xy合计 2a局部贡献等长,相位改为 −60°、0°、60°所有箭头均表示系综平均量
图 2.3-1 蓝绿色箭头表示宏观净磁化;后两幅用三个大小为 \(a\) 的自旋包平均贡献比较。三者同相时合计为 \(3a\),相位变为负六十度、零、正六十度后为 \(2a\),各贡献长度不变。上幅只画热平衡的纵向净磁化,没有为能级本征态中的单核指定横向轨迹。

图中的一个自旋包表示一小群核的平均响应。相位逐渐分散时,即使各局部贡献长度保持不变,横向合计也会缩短。这个模型由方向求和解释去相干,并使它与改变纵向人口的恢复过程区分开来。

只说“脉冲使高能态人口增加”,尚不能说明横向信号如何形成;脉冲还建立了态之间的相干关系。相同能量人口的两个系综,若相干关系不同,也可能有不同横向响应。关于这些状态的完整数学表示,第 4 章会进一步展开,本节先用净磁化说明一次实验的激发与检测。

习题 2.3-1 相位变化能否使总响应变小

教学设定:三个自旋包各有大小为 \(a\) 的横向贡献。初始相位均为零,后来变为 \(-60^\circ\)、\(0^\circ\)、\(+60^\circ\),各贡献长度不变。分别求初始和后来的矢量和,并说明能否由总响应缩短判定所有核已释放同样多的能量。

参考解答

初始三个贡献均沿 \(x\),总量为 \(3a\)。后来两侧贡献的 \(y\) 分量大小相等、符号相反,互相抵消;\(x\) 分量为 \(a\cos60^\circ+a+a\cos60^\circ=2a\)。因此总响应从 \(3a\) 变为 \(2a\),各箭头仍各长 \(a\)。这个设定仅靠相位分散就使矢量和缩短,不能据此判定能量释放量;纵向人口恢复与横向去相干需分别考察。

2.3.3 接收线圈将横向进动记录为衰减电压

脉冲停止后,横向磁化仍绕静磁场方向进动。它在接收线圈中产生随时间变化的磁通,从而形成感应电压;接收器放大并记录该响应,得到自由感应衰减,简称 FID。“自由”表示该激发脉冲已经停止驱动,静磁场、核间相互作用和弛豫过程仍然存在。

横向响应逐渐减小,一方面可能来自局部磁场涨落造成的相干弛豫,另一方面也可能来自样品不同位置的静磁场差别,使原先同相的贡献积累不同相位。属于同一氢环境的核仍可因所在位置的磁场不同而去相干,出现更宽的线形;这没有自动增加新的化学环境。

接收器以载频 \(\nu_{\mathrm{rx}}\) 为参照,把几百 MHz 的高频响应转换到较低的检测频段。所以 FID 中常讨论的是共振频率与载频之差 \(\Delta\nu\),而非直接在时间图中画出几百 MHz 的振荡。对无交换、无额外调制、衰减近似单指数的一个共振,实部通道可写为:

\[ s_x(t)=A\exp\!\left(-\frac{t}{T_2^*}\right) \cos\!\left(2\pi\Delta\nu\,t+\phi\right), \qquad \Delta\nu=\nu-\nu_{\mathrm{rx}}. \]
(2.3-2)

\(A\) 为起始幅度,\(\phi\) 为初相位,\(t\) 为经过的秒数,\(T_2^*\) 是有效横向衰减时间。指数项给出包络,余弦项给出振荡;实际通道数值还会在正负之间变化。接收载频确定检测参照,与后面化学位移采用的参考物零点需要分开。

FID 变小不等于纵向磁化已经恢复

\(T_1\) 描述纵向恢复,\(T_2\) 描述横向相干弛豫,\(T_2^*\) 还包括静磁场不均匀造成的去相干。FID 尾部接近零只能说明净横向响应很小,不能据此确定下一次激发已具有充分恢复的起始磁化。

习题 2.3-2 衰减包络与纵向恢复

某单共振教学模型的 \(A=1.00\)、\(T_2^*=0.20\ \mathrm s\)。求 \(t=0.20\ \mathrm s\) 与 \(0.40\ \mathrm s\) 时的包络幅度。观察到 FID 已接近零,能否据此认定下一次脉冲前的纵向磁化已充分恢复?

参考解答

包络为 \(E(t)=\exp(-t/0.20)\)。第一时刻的指数为 \(-1\),所以 \(E=0.368\);第二时刻的指数为 \(-2\),所以 \(E=0.135\),均为初始幅度的比例。实际通道数值还要乘余弦项,因此未必等于包络。FID 接近零只能表明接收的净横向响应很小,纵向磁化由 \(T_1\) 控制,可能仍未恢复;需要纵向恢复信息和重复延迟,不能仅据 FID 尾部决定定量采集条件。

2.3.4 两个振荡如何在频域形成两个位置

采用一个不对应真实化合物的教学模型。接收载频为 600.000000 MHz,两个无耦合共振分别为 600.000040 MHz 和 600.000100 MHz,因此检测偏移为 40 Hz 与 100 Hz。起始幅度分别为一与二分之一,初相位均为零,共同 \(T_2^*=0.25\ \mathrm s\),并忽略噪声、交换和接收死时间。

\[ s_x(t)=e^{-t/(0.25\,\mathrm s)} \left[\cos(2\pi\,40\,\mathrm{Hz}\,t) +0.5\cos(2\pi\,100\,\mathrm{Hz}\,t)\right]. \]
(2.3-3)

两个成分在同一时间相加,得到图 2.3-2 上部的 FID 实部。横轴是时间,这种表示称为时域。两种周期分别为 25 ms 与 10 ms;到 25 ms 时,一个完成一周期,另一个完成两周期半,二者部分抵消,响应约为 0.452。到 50 ms 时,两者又同相相加,响应约为 1.228。

同一双频模型的时域和理想频域 0 50 100 150 时间 / ms -1 0 1 响应 / 任意单位 时域:两个成分的实部叠加 0 40 80 100 140 相对接收载频的偏移 / Hz 0.0 0.1 0.2 吸收 / 任意单位 A B 频域:理想无限采集吸收谱
图 2.3-2 教学解析模型的上图只展示实部前 \(150\ \mathrm{ms}\),下图按同一完整正交模型的一侧无限时间傅里叶变换的实部计算,并非对展示片段作有限采集变换。两偏移为 \(40\)、\(100\ \mathrm{Hz}\),起始幅度为一与二分之一,共同 \(T_2^*=0.25\ \mathrm s\)。没有加入噪声、截断或采样伪影;频率轴向右增加,尚未定标为化学位移。

后一个时刻的实部反而更大,来自两种振荡的相位重新加强;每个指数包络仍单调减小。FID 的瞬时峰谷反映各成分此刻怎样叠加,频域则将这些成分按各自频率重新表示。

傅里叶变换将响应按频率重新表示,便得到下部的频域图。可以把不同试探频率的正弦、余弦与数据相乘后累加:相符频率的贡献能够持续累加,不相符时正负变化更多,相互抵消。两个模型成分因而分别在 40 Hz 与 100 Hz 附近形成线形,中心相差 60 Hz。

变换还需保留相位的两个分量。只看零初相位的余弦通道,正、负同样大小的偏移会给出相同曲线;再接收相差四分之一周期的另一路,便能帮助区分二者。这种正交检测通常保存复数数据,具体复数与采样算法在第 4 章展开。本图下部按完整正交模型的理想无限采集吸收线形计算,没有把上图所展示的短时间片段当成完整有限采集数据来变换。

单指数衰减与理想线宽的核对

单指数、无限采集、相位正确的孤立共振得到洛伦兹吸收线形,半高全宽与衰减时间满足:

\[ \Delta\nu_{1/2}=\frac{1}{\pi T_2^*} =\frac{1}{\pi\times0.25\,\mathrm s} \approx1.27\ \mathrm{Hz}. \]
(2.3-4)

本例约为 1.27 Hz。若把衰减时间改为 0.10 s,理想半高全宽约为 3.18 Hz。真实数据还可能受有限采集、加窗、噪声和非单指数过程影响,不能把任意宽峰都解释成多个化合物。

习题 2.3-3 更换载频与改变衰减时间

保持教学例子的两个绝对共振频率不变,将接收载频改为 \(600.000050\ \mathrm{MHz}\)。求新的两个频率偏移与频率差。若单指数模型的 \(T_2^*\) 改为 \(0.10\ \mathrm s\),求理想半高全宽。解释这些改变能否证明分子结构发生变化。

参考解答

A 的偏移为 \((600.000040-600.000050)\times10^6=-10\ \mathrm{Hz}\),B 的偏移为 \((600.000100-600.000050)\times10^6=50\ \mathrm{Hz}\)。两者频率差仍为 \(50-(-10)=60\ \mathrm{Hz}\)。新的半高全宽为 \(1/(\pi\times0.10)=3.18\ \mathrm{Hz}\),比原来的 \(1.27\ \mathrm{Hz}\) 更宽。更换载频只是移动检测参照;有效衰减变快还可能来自磁场不均匀。二者均不能独立证明结构改变,应检查绝对频率、样品条件及其他谱图证据。

下方交互采用较慢的默认偏移,便于追踪每个成分的相位;它与上面的固定 40、100 Hz 算例共用相同叠加原理。改变频率、第二成分振幅或衰减时间时,可以同时比较时间响应与理想频域位置,但该模型仍没有加入实验噪声或有限采集伪影。

动手看一看 · 教学模型

把两个频率放进同一条 FID

分别改变频率、第二成分振幅和衰减时间;用时间指针追踪瞬时响应。

把两个频率放进同一条 FID两个成分的瞬时相位成分 1成分 2
FID 实部
FID 实部相对响应-1.5-0.7500.751.500.1250.250.3750.5时间 / s
理想吸收成分
理想吸收成分响应密度00.2550.510.7651.02013.827.541.355频率 / Hz
指针时间0.05 s
当前实部-0.5922
单成分 FWHM0.6366 Hz
8 Hz
16 Hz
0.5
0.5 s
0.05 s
把两个频率放进同一条 FID两个成分的瞬时相位成分 1成分 2

图 2.3-3 构造复数 FID 的实部与理想吸收线形;频域图按解析模型绘制,未模拟有限窗、处理伪影或实验噪声。

2.3.5 从信号形成过程检查谱图记录

时域与频域表示同一次响应,各自适合检查不同问题。FID 便于观察接收起点、衰减与尾部噪声;频域便于读取中心、间隔、线宽和面积。保存原始 FID 与处理参数,才能追查某个峰形是否来自处理,而非将处理后的外观直接归入分子结构。

更换接收载频只改变各成分相对于检测参照的偏移,本例的频率差仍为 60 Hz。信号面积则还取决于激发效率、纵向恢复、接收与处理条件;幅度一与二分之一不能直接指认为两个氢与一个氢。单一氢环境也可能因耦合贡献多个频率成分,所以傅里叶变换得到的谱线数量仍需与结构信号分组分别核对。

接收位置还需要化学位移参考

保留原始 FID、接收载频及处理设置,便能把频域位置追溯到实际响应。下一节在这份频域数据上建立参考零点与 ppm 坐标,使不同实验的信号位置能够比较。

术语索引

关键术语

净磁化 (net magnetization)
单位体积中核磁矩平均贡献的矢量和。
纵向磁化 (longitudinal magnetization)
平行于静磁场方向的磁化分量,其恢复由 \(T_1\) 描述。
横向磁化 (transverse magnetization)
垂直于静磁场方向的磁化分量,进动可产生接收响应。
横向相干 (transverse coherence)
横向贡献具有可形成非零合计响应的相位关系。
相位 (phase)
振荡在一个周期中的位置,决定叠加时的加强或抵消。
自由感应衰减 (free induction decay, FID)
激发停止后记录的、随时间演化和衰减的感应响应。
接收载频 (receiver carrier frequency)
接收过程中转换高频响应所用的参照频率。
频率偏移 (frequency offset)
本页指共振普通频率减去接收载频的差值,单位为 Hz。
时域与频域 (time and frequency domains)
分别以时间和频率为自变量描述同一响应的方式。
傅里叶变换 (Fourier transform)
将时域响应按频率成分重新表示的数学操作。
正交检测 (quadrature detection)
保留相差四分之一周期的两路相位信息,以区分正负频率偏移。
弛豫与有效横向衰减 (relaxation and effective transverse decay)
\(T_1\) 表示纵向恢复,\(T_2\) 表示横向相干弛豫;\(T_2^*\) 还含静磁场不均匀造成的去相干。
参考资料

参考文献与延伸阅读

  1. Bloch F. 1946. Nuclear Induction. Physical Review 70, 460. 原始论文与 DOI。用于核磁化、横向极化与感应检测的物理依据。
  2. Keeler J. 2002. Understanding NMR Spectroscopy. University of Cambridge, UC Irvine course notes. 作者课程入口;第 3 章:矢量模型;第 4 章:傅里叶变换;第 5 章:接收原理。后续阅读含复数与采样,超出本页先修范围。
  3. Hornak JP. 无日期. The Basics of MRI, Chapter 4: NMR Spectroscopy. Rochester Institute of Technology. 作者在线教材。本页仅采用其中的 FID、相位与 \(T_2^*\) 概念,未引入组织参数或成像案例。
  4. Hore PJ. 2015. Nuclear Magnetic Resonance, 2nd ed. Oxford University Press. 出版社书目信息。液态 NMR 的磁化、弛豫和实验原理入门读物。
  5. Reusch WH. 无日期. Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy. Reusch Virtual Textbook, Michigan State University;ACS Division of Organic Chemistry 维护。教材入口。用于把频域观察连接到氢环境、积分和裂分证据。